极化中子技术

中子不带电,但带有磁矩和1/2自旋,其自旋在外磁场中存在两个极化本征态:与外磁场平行的“正向”自旋态和反平行的“反向”自旋态。当一束中子里处于两个本征态的中子数量不等时,即成为本文所主要讨论的极化中子(polarizedneutron)。极化中子实验观测的数据包括中子束流的散射矢量、散射截面和中子的初始极化与最终极化矢量,这些矢量和它们所在的散射坐标系(x-y-z)下的几何关系如图1所示。

图1极化中子实验的观测量与其在散射坐标系下的几何关系。散射截面σ(Q,E)是中子在特定散射矢量Q与能量转移E下的散射强度,散射矢量Q是在散射过程中由入射动量ki到出射动量kf的变化量,而初始极化Pi与最终极化Pf则分别是极化中子与样品作用前后的极化矢量方向

图1定义了在本文所讨论的中子散射中的“散射坐标系”,即以x轴沿散射矢量Q方向,z轴垂直于散射截面,而y轴与其他两轴正交构成右手笛卡尔坐标系。而在图1中引入的中子的极化矢量被定义为一个在散射坐标系下的三维矢量P:

其中Px、Py、Pz分别是中子沿x、y、z三个方向的极化率。对于一个中子而言,其极化矢量是归一的;而对于一束中子,其极化率则是沿单一方向上测量不同“正向”自旋与“反向”自旋中子束的差异:

其中nα+与nα-分别是沿x、y、z方向测量时,正向自旋与反向自旋的中子总个数。(2)式定义了极化中子实验中极化率的测量方式,即进行极化中子实验测量的基本方法。

2.2极化中子散射

其中,(3a)式是总散射截面的表达式,而(3b)式则是中子极化率的变化表达式。在这两个公式中,σtotal是样品的总散射截面,

是样品的化学结构因子,而

2.3极化中子的拉莫尔进动

中子的自旋极化在外磁场中会产生进动,称为拉莫尔进动(Larmorprecession),这种进动可以表述为极化矢量P的动力学方程:

其中B是外磁场矢量,而γn=-1.83247171×10-8rads-1T-1则是中子的磁旋比常数。在静磁场条件下,将外磁场方向定义为z轴,则拉莫尔进动可以描述为极化中子矢量在外磁场中平行于磁场的分量(Pz)维持不变,而垂直于磁场的分量(Px,Py)以左手螺旋做进动旋转,这一进动如图2所示。

图2中子的极化矢量在静态外磁场下的拉莫尔进动

3极化中子技术的应用

极化中子技术在以凝聚态物理学为主的诸多领域取得了丰硕的成果,其当前的应用主要包括磁结构和自旋密度、磁涨落和它们的本征态、测量大尺度结构、分离相干和非相干散射、非弹性散射、中子自旋调制、完全极化分析和极化中子成像等。此外,极化中子在基础粒子物理中也有相当重要的应用。3.1极化中子衍射

图3Shull等人采用极化中子磁性散射方法测量3d轨道铁磁体的自旋密度[21]

3.2极化中子大尺度结构分析

图4(a)极化小角中子散射观测纳米颗粒的自旋失序结构[27];(b)通过极化中子反射观测铁磁/反铁磁层状结构的磁性反转,右侧所示数据为左侧样品层状结构所产生的核散射(上)与磁性散射(下)信号[28]3.3极化中子非弹性散射

非弹性中子散射技术观测中子在散射过程中与材料的动量和能量转换,用于研究物质内部的动力学。1980年法国朗之万科学中心(InstitutLaue-Langevin,ILL)开始在传统热中子及冷中子三轴衍射能谱仪基础上进行升级,实现了非弹性极化中子能谱(polarizedneutronspectrometry)功能。由于物质内部的声子不改变中子的极化方向,而自旋波会改变,因此通过中子的极化分析可以很好地确定磁性材料中的各种不同自旋谱。ILL的谱仪IN12、IN20和IN14在研究材料声子、磁振子的动力学过程、自旋波的传播方面取得了巨大的成功。使用该技术所获得的成果包括对Haldane猜想的证实[29]、测量各向同性铁磁体内自旋扩散的能谱[30]、探明一维磁体中新的耦合模式[31]、研究非共线低维度铁磁与反铁磁系统中孤波的动力学性质[32]等,如图5所展示的极化中子非弹性散射实验。在2000年后,极化中子非弹性散射更被成功地应用于高温超导体内自旋动力学的研究以及其他强关联电子系统中。

图5极化中子非弹性散射测量二维反铁磁材料的希格斯模式及衰变[33]

3.4中子自旋回波

图6使用中子沃拉斯顿棱镜进行中子自旋回波测量的实验原理[38]

3.5极化中子成像

图7极化中子成像观测超导体块体内部的磁感线分布[42]3.6极化中子在基础物理研究中的应用

4极化中子技术的实验装置

极化中子实验的基础在于能够稳定高效地产生极化中子并测量其极化率。由于中子的极化率并不是一个直接测量的物理量,其测量是一个复杂过程,通常要通过多次测量完成。在极化中子实验中,首先需要中子极化器产生极化中子,然后由导向磁场维持极化中子的自旋极化;当极化中子通过样品后由中子极化分析器再次过滤,并最终由中子探测器所接收;在样品前后还装有中子极化翻转器,以控制中子入射样品前和出射样品后的自旋态(图8)。这其中,极化过滤器与极化分析器都属于中子极化的产生装置,而极化翻转器则属于中子极化的调控装置。极化中子实验需要如此多极化装置的根本原因是中子探测器本身并不区分中子的极化态,因此需要极化产生装置与极化调控装置配合对不同的极化态进行区分。

图8极化中子实验测量所需的基本装置设置

4.1中子极化产生装置

中子的极化产生装置通过反射、衍射和过滤吸收等方式将未极化中子中的一个自旋态去掉,从而得到极化中子束。极化产生装置长期以来都是极化中子技术广泛应用的技术瓶颈,其缺陷主要体现在透过率低、极化率低、接受角度小以及可用波长范围窄等。这一技术瓶颈从20世纪70年代开始逐渐得到解决。1976年Mezei研制了极化中子超镜(polarizedneutronsupermirror),依据中子的两种极化态在不同金属中的折射率不同,使得一个自旋态通过相干加强被反射,而另一个自旋态透过,产生极化中子(图9(b))。这一技术目前已经相当成熟,使用Fe/Si或Co/Ti等两种不同金属制作的极化超镜已经广泛应用于各类极化中子谱仪线。与中子极化超镜同时发展的极化手段还有极化单晶(Heuslercrystal),这一材料最初是由Brown和Forsyth于1964年发现,并最终在1980年早期被成功地应用于中子极化单色器,通过大体积单晶Heusler合金同时完成对中子的极化与在样品上聚焦[47],使得能够用于极化中子实验的中子束流强度大大增强(图9(a))。

图9(a)Heusler合金极化单色器;(b)极化中子超镜(MirrorTron);(c)自旋交换光泵(SEOP)极化3He气体中子自旋过滤

20世纪90年代,为了解决超镜接收角度过小的技术缺陷,Tasset和Humblot等人研制出了用于极化中子的亚稳态交换(metastabilityexchangeopticalpumping,MEOP)极化3He中子自旋过滤器(neutronspinfilter,NSF)[48,49],利用极化3He原子对于极化中子不同的透过率[50]产生极化中子,并成功将该技术应用于ILL多个谱仪[51]。由于极化3He对于极化中子的重要性,21世纪初美国的中子源装置也开始转向极化3He领域,Gentile和Snow使用自旋交换光泵(spinexchangeopticalpumping,SEOP)产生极化3He[52,53]进行中子自旋过滤(图9(c))。2012年,美国橡树岭国家实验室的Tong等人[54]首次成功地研制了在线极化3He系统,进一步提升了极化中子产生效率。九院已实现极化率73%的中子3He系统。

4.2中子极化调控装置

极化调控装置最基本的部分是极化翻转器,用以改变中子的自旋与其导向磁场之间的相对角度。最早设计的“电流层翻转器”通过两个紧贴着的相反磁场,对中子的自旋极化进行完全非绝热变换而产生翻转。这项技术的出现可以追溯到1950年Hughes与1969年Drabkin等人所做的研究[55],在这一设计基础上的改进最终定性为矩形螺线管或电流层的结构。这种翻转器由于产生磁场的导线本身存在着不可避免的杂散场,在长波长中子(10以上)存在着退极化的缺陷。直到1997年,这一技术缺陷才被超导翻转器解决[56],采用相同的非绝热变换原理,超导翻转器利用了超导体的完全抗磁性替代了电流层,使得非极化翻转的磁场平整程度大大提高且完全分立。超导极化翻转器同时也拓展了可翻转的角度范围,使得中子极化方向可以被90°翻转,从而启动或停止可控的极化进动。同时超导极化翻转器作为新一代的超导中子极化调控装置的一部分,被用来研发超导完全极化分析设备等新一代的极化中子技术[57]。

通过中子的拉莫尔进动同样可以实现极化翻转,这一方法的经典应用是Mezei翻转器。Mezei翻转器的基本原理是在导向磁场B0的本底上通过一个反向的补偿磁场B1与之抵消从而形成一个去磁场区,再通过一个与B0和B1正交的进动磁场B2在去磁场区产生一个180°的中子极化进动,从而实现极化翻转。Mezei翻转器通常的厚度只有几厘米,因此非常适用于长度较短的谱仪线,尽管在使用时必须根据谱仪线波长进行参数调节。由于Mezei翻转器依靠进动对中子极化进行翻转,因此不能被应用于多波长的中子实验。另一种依靠拉莫尔进动进行反转的射频交变磁场翻转器[58]通过一个逐渐增强的静态磁场与一个与之方向正交的交变磁场相组合,对处于旋转坐标系内的中子进行近似于绝热的翻转变换。这种翻转器在使用时不需要补偿磁场,能够满足多波长中子应用并且没有透射率损失,然而这种装置在广角谱仪线上的应用存在一定的技术难度。

4.3极化中子装置在反应堆和散裂源中的区别

5结束语

极化中子实验技术目前在国际先进中子源中已经广泛推广,尤其在发达国家的先进中子源上,已经有超过半数的谱仪线从设计时就囊括了极化中子实验能力。以极化中子为基础的单晶、粉末、高分子、纳米、薄膜及量子材料的研究,为当前的材料科学、能源科学、生物医药及精密制造产业提供了不可或缺的实验表征支持。中子散射技术自2010年起在我国迅猛发展,随着中国先进研究堆(CARR)、中国绵阳研究堆(CMRR)与中国散裂中子源(CSNS)的建成以及开放运行,包括极化中子在内的一系列先进表征手段将为我国的前沿科学研究提供亟需的实验技术支持。可以预见在未来10年的发展中,中国的中子源将建设独立自主的极化中子技术力量,同时推广极化中子领域的研究应用。

致谢感谢中国散裂中子源的王天昊、秦泽聪与黄楚怡三位研究人员为本文撰写所作的贡献。

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