图一、结构设计、界面调控、电解质优化的优缺点与一体化策略的原理图
Figure.1Schematicdiagramsofstructuraldesign,interfacemodification,electrolyteoptimizationandintegrated“all-in-one”system,theirrespectiveadvantagesanddisadvantagesarealsolistedaround.
图二、“All-in-one”电极的制备和表征
Figure.2(a)Schematicdiagramofthetwo-stepelectroplatingprocessforpreparingAIOelectrodes,andphotosofCufoam,Cufoam@Zn,AIOelectrodes.(b)Cross-sectionalphotoofAIOelectrode.(c)Cross-sectionalSEMimageofAIOelectrode.(d)Diagramofbatteryassembly.(e)XRDpatternsofCufoam,andCufoam@Zn.(f)FT-IRspectraofgelmembraneanditscorrespondingvibrationform.
AIO电极系统的具体制备是通过简单的两步电沉积过程完成，如图2a所示。首先在具有3D结构的集流体（泡沫铜）经过电沉积得到3D锌负极，获得Cufoam@Zn。第二步，以海藻酸钠为主要成分，坡缕石粉为添加剂混合电镀液，将泡沫铜@Zn为工作电极，电解金属锌失去电子得到锌离子，扩散至电极周围海藻酸分子的羧酸根形成配位键完成离子交联，最终在3D锌负极表面生长一层海藻酸锌复合凝胶电解质膜，如图2b和图2c所示。这样AIO系统可以同时用作负极、电解质、隔膜，如图2d所示。在电镀过程中获得了Cufoam@Zn，没有形成副产物（图2e）。红外检测电解质膜（图2f）与坡缕石和海藻酸锌相匹配。
图三、AIO电极与三维锌负极在液态电解液中的稳定性对比
Figure.3(a)Theshelving-recoveryperformanceofCufoam@Zn/Cufoam@Znsymmetriccellunderacurrentdensityof2mAcm-2atroomtemperature.(b)ThefirstcyclicvoltammetrycurveofCufoam@Zn/α-MnO2fullcell.(c)FloatchargecurrentofCufoam@Zn/α-MnO2fullcell.(d)OpencircuitpotentialdecaysofCufoam@Zn/α-MnO2fullcellforthedifferentelectrolytesystems.(e)XRDpatternsoftheCufoam@Znafter100cyclesinα-MnO2fullcellatacurrentdensityof500mAg-1.ThecorrespondinganodeSEMimagesofcellwith(f)AIOelectrodeand(g)Cufoam@Znin2MZnSO4+0.1MMnSO4.
在搁置恢复性能方面，AIO系统经过3次搁置60h后仍能保持较小的极化电压（图3a）。全电池（Cufoam@Zn/α-MnO2）较小的过电势ΔV（循环伏安测试，图3b），较小的浮充电流（图3c）以及更弱自放电现象（图3d），说明了这种一体化电极比传统3D锌暴露在液态电解液中表现出更好的可逆性和稳定性。此外，Zn4SO4(OH)4·xH2O是锌离子电池（ZIBs）循环过程中常见的副产物，一定程度上表明了副反应发生的严重程度。在500mAg-1电流密度下循环100次后的XRD结果表明，AIO系统可以有效抑制Zn4SO4(OH)4·xH2O的形成（图3e）。同时，循环后平整光滑的锌负极SEM数据也证实了一体化AIO系统对界面副反应得到了很好的控制（图3f）。
图四、机理分析与全电池、对称电池性能对比
Figure.4(a)LinearpolarizationcurvesofZnfoil/Znfoilsymmetriccellatascanrateof5mVs-1.(b)LinearsweepvoltammetrycurvesofZnfoil/Tifoilcellatascanrateof0.05Vs-1.(c)SymmetricalcellswithAIOelectrodeandCufoam@ZnassembledintransparenttanksrepresentingthesidereactionsvisuallyduringcontinuousZnplating/strippingatacurrentdensityof0.5mAcm-2.(d)CyclicvoltammogramsforZnnucleationinAIOelectrodeandliquidsystem.(e)ChronoamperogramsofCufoam@Zn/Cufoilcellatsameoverpotential.(f)ChronoamperogramsofCufoam@Zn/Znfoilcell.(g)Long-termgalvanostaticcyclingperformanceofsymmetricalcellswithAIOelectrodeandCufoam@Znatacurrentdensityof1mAcm-2.(h)CyclingperformanceofCufoam@Zn/NVOfullcellatacurrentdensityof10Ag-1.
塔菲尔测试中，在AIO系统中Zn金属表现出较小的腐蚀电流（图4a），意味着更好的稳定性。比较AIO系统和液体电解质的稳定电化学窗口，发现前者具有较高的析氧电位和较低的析氢电位（图4b），宽的电位窗口可以解释AIO系统为什么可以缓解气体析出，提高电池库伦效率。直观地观察，在透明容器持续锌沉积/剥离过程（图4c），AIO系统中几乎看不到气泡的形成，而在液体系统中的电极表面可以观察到明显的气泡。较大的成核过电位（NOP，图4d）促使形成更细的晶粒锌沉积层，这主要归因于锌离子与羧基之间的相互作用。图4e可以看出，AIO系统中铜基板上的Zn沉积是紧密排列的，主要得力于稳定的3D扩散阶段（图4f），从而得到约束性生长的锌沉积。
该研究论文通过两步电沉积法制备了一种一体化电极系统(AIO)，它继承了3D锌负极、界面修饰和凝胶电解质的优点。与传统凝胶膜与3D锌负极点面接触不同，这里的凝胶电解质与泡沫铜@锌紧密结合，为氧化还原反应和快速离子传输提供了更多的活性位点和通道。由于凝胶电解质中的大部分水分子受到约束，其析氢受到极大抑制。同时，其有效地减少界面副反应，提高电极稳定性，并获得相对平整的形貌。结果表面，AIO系统在20%DOD下表现出更稳定的库伦效率CE（99.6%）。此外，匹配NH4V4O10和MnO2全电池也证实了其稳定性。因此，通过这种集成的一体化策略，作者希望能够提出结合多种改性方法的策略，促进下一代锌基电池的发展。
CanpengLi,XuesongXie,HuiLiu,PinjiWang,CanbinDeng,BinganLu,JiangZhou*,ShuquanLiang*.Integrated‘all-in-one’strategytostabilizezincanodesforhigh-performancezinc-ionbatteries.NationalScienceReview,2021,nwab177,DOI:10.1093/nsr/nwab177
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