洪钧喜欢历史文化，担任驻外使节期间，在《元史》研究方面取得成就。他利用外国图书馆的著作，靠译员的帮助，补证史实。经数年努力，编撰成《元史译文证补》三十卷。此书奠定了他在中国史学史上的地位。洪钧任驻外使节时，改革了中国电报字码，使之与国外大致统一，不仅方便了国际间的交流，还为国家节省了巨额通讯费用。
光绪十六年（1890年）洪钧回国后，晋升为兵部左侍郎、总理各国事务衙门行走。二年后，发生帕米尔中俄争界案，洪钧遭到弹劾。原因是，洪钧在国外购得一张俄制中俄边界地图，经校勘刻印后交给朝廷。由于不懂外文，将帕米尔地区许多哨卡画出了国界。这张绘错的地图被沙俄公使收集到，作为两国边境争端的证据。后经各国洋务大臣的极力调解，总算弄清事实。然而，洪钧受到了沉重打击，悔恨交加，抑郁成疾，于光绪十九年（1893年）八月二十三日病逝于北京，终年55岁。洪钧去世后，光绪皇帝深为痛惜，颁诏曰：兵部侍郎洪钧，才猷练达，学问优长。由进士授职修撰，叠掌文衡，擢升内阁学士，派充出使大臣。办理一切，悉臻妥协，简授兵部侍郎。差满回京，命在总理各国事务衙门行走，均能尽心职守。……兹闻溘逝，轸惜殊深。加恩著照侍郎例赐恤。任内一切处分，悉予开复。
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