大豆油、菜籽油、花生油、亚麻籽油等十余种不同种类的常见食用植物油样品购自各地超市，部分由客户采集并提供。取适量植物油原液，用乙腈-异丙醇混合溶液稀释，涡旋混匀后，15℃恒温下5,000g离心10min，取上清液，供分析用。
2.2脂质轮廓谱采集
使用ThermoScientificTMDionexTMUltimateTM3000超高效液相色谱串联ThermoScientificTMQExactiveTM高分辨质谱采集脂质轮廓谱。
色谱条件：反相分离，二元洗脱，进样体积5μL，其余条件见下表。
质谱条件：QExactive使用HESIⅡ加热电喷雾离子源，正离子模式，离子源主要配置参数：喷雾电压（sprayvoltage）3000V，毛细管温度（capillarytemp.）350℃，气化温度（probeheatertemp.）300℃，鞘气流速（sheathgas）40arb，辅助气流速（auxgas）12arb，S-Lenslevel55%。脂质轮廓谱分析采用全扫描模式，质量扫描范围400–1200m/z，70,000FWHM分辨率，AGCtarget3e6，MaximumIT200ms。脂质分子结构鉴定采用Fullscan-ddMS2模式，一级MS分辨率70,000FWHM，MS2分辨率17,500FWHM，AGCtarget-1e5，maximumIT-50ms，isolationwindow-2.0m/z，NCE-30%，underfillratio-1%，Apextrigger-3~6s，dynamicexclusiontime-10s，loopcount(TopN)–5。
2.3组学数据处理
SIEVE软件分析：全扫描脂质轮廓谱数据处理，包括色谱匹配校正、质谱特征提取、分析数据质量评估，使用ThermoScientifcSIEVETM2.2SP2无标记差异表达分析软件完成。质谱信号特征提取使用Smallmolecule-ComponentExctraction算法，主要参数设定为：maxRTshift-0.2min；BackgroundSN–50；Basepeakminimumintensity-5e6；RTpeakisolation-0.2min；peakalgorithm-PPD。
LipidSearch软件分析：LipidSearchTM是ThermoFisherScientific专为解决脂质组学高通量数据分析中各种科学问题而研发的软件，它庞大的谱图库中包含高达一百七十余万个lipidspecies的MS2/MS3预测谱图，软件搜索引擎可通过实测谱图与理论预测谱图间的匹配，实现自动化的脂质分子结构注释。实验利用ProductSearch_QEX检索模式对FullscanddMS2数据进行分析，主要参数包括：precursortolerance-5ppm；producttolerance-10ppm；intensitythreshold-1.0%；m-scorethreshold-2.0；IDqualityfilter-A,B,C,D。
主成分分析（PCA，PrincipalComponentAnalysis）与聚类分析：使用SIEVE软件以及SIMCA-P软件完成[4]。
3.结果与讨论
3.1SIEVE处理与数据质量评价
图2为实验采集的各种食用植物油的脂质轮廓图，QExactive定性定量兼得的Quanfirmation分析力与稳健性为随后基于SIEVE软件的组学信息挖掘提供了高质量的数据基础。图3A展示了SIEVE软件的色谱匹配效果。同时，由于分析样本数目大，实验采用PooledQualityControl策略进行分析性能质控。结果如图3B，在SIEVE完成的PCA分析3D主成分得分图（scoreplot）中，所有的质控样本均紧密地聚集分布在3D得分图的中心，显示QExactive的长期稳健性表现出色。如图4所示，SIEVE软件可利用OrbitrapTM采集的高分辨准确质谱数据与精细同位素模式信息，通过软件内嵌的加合离子数据库与色谱行为评估等一系列迭代，对复杂的质谱谱图进行自动解卷积，将源自于同一代谢物的数十个复杂质谱信号特征简化为一个代谢组分（metaboliccomponent），从而大大改善模式识别数据矩阵的信息纯度与有效性。
3.2分类与多元统计结果
实验挑选6种最为常见的食用植物油进行深度的多元统计分析。图5为对SIEVE软件获得的脂质轮廓谱数据矩阵进行聚类分析的结果，可见，6种食用植物油样品按照各自的植物基源，分类明确。
随后，为进一步明晰不同脂质分子在脂质整体轮廓分类中的贡献，实验又对这6种植物油样本进行了无师监督（unsupervised）的PCA分析。结果如图6A，得分图中六种植物油样品大致聚集为4大类，分类趋势与聚类分析结果相一致。综合两种多元统计的结果，可推知花生油、菜籽油与芝麻油三者之间的脂质成分组成谱征间具有更高的类似性，其与大豆油、葵花籽油与亚麻籽油间的整体组间差异更为显著。
图6B载荷图中α、β、γ区域内的变量对得分图中的聚类趋势具有较高的贡献权重。利用QExativesub-ppm的高质量精度可准确推定出这些甘油三酯分子的唯一元素组成，同时结合LipidSearch软件的自动谱库检索（图7），可便利地鉴定这些差异脂质的分子结构，结果见表1。载荷图中α域内，脂肪酸酰链富含亚油酸（Linoleicacid）的脂质分子在大豆油与葵花籽油中高表达。同理而言，β域内富含油酸（Oleicacid）的甘油三酯在菜籽油与花生油中高表达，而γ域内的脂质分子具有高度的不饱和性，亚麻酸（Linolenicacid）含量十分丰富。位居于PC1方向中心位置处的芝麻油中油酸与亚油酸的含量比例则相对较为均衡。实验分别选取上述三类中的两个典型脂质分子进行统计分析，结果见图8。
聚焦食品与健康间的关联是当今食品科学领域的重要趋势，鉴于油酸与多不饱和脂肪酸（PUFA）亚油酸、亚麻酸广泛而具有差异的生物功能，本实验开展的食品组学研究对于深入理解膳食中不同植物油的功能营养提供了新的工具。
4.总结
致谢：感谢中国农科院武汉油料作物研究所王秀嫔博士在样品采集上的大力帮助。